1954年他首次在曼徹斯特的圖書館劇院（Library Theatre）正式登臺表演，1956年首次在倫敦出演老維克公司（Old Vic）的舞臺劇特洛伊羅斯和克雷西達（Troilus and Cressida）。同年他出現在百老匯並在《理查二世》中扮演奧墨爾公爵（Duke of Aumerle）。 他在舞臺上扮演了許多經典的角色，包括早期在老威克（Old Vic）和後來在皇家國家劇院（Royal National Theatre）出演的無數莎士比亞作品中的角色。
同年他首次在電視中露面，並於1955年首次在電影中出演角色。
天生俊美，高大瀟灑（身高1.88米）的傑裏米·布雷特曾長期被視為偶像派演員，由於其相貌與奧黛麗.赫本酷似，甫壹出道便得到了在《戰爭與和平》中扮演奧黛麗·赫本的銀幕哥哥的機會。幾年後又壹次與奧黛麗·赫本演對手戲，在《窈窕淑女》中扮演追求赫本的貴族青年FREDDIE，傑裏米·布雷特天生勤奮敬業，很早就獲得評論界的高度評價，紐約百老匯也向他敞開大門。早年的傑裏米·布雷特還曾上過《時尚》雜誌（《VOGUE》）的封面，心臟病後遺癥和舌頭上的小缺陷（“R”發音有問題）始終成為他演藝事業上的絆腳石，限制了他的進壹步發展。盡管如此，靠著努力聰慧，傑裏米·布雷特還是在高手如林、競爭激烈的倫敦戲劇界占有了壹席之地，在圈中頗有名氣。1961年傑裏米·布雷特出演哈姆雷特，獲得如潮好評，這時他剛剛出道5年。他的父親看了演出後曾笑著說：“現在妳可以把名字改回來了”。60年代早期傑裏米·布雷特頻繁出現在英國的電視銀屏上。他出演了許多系列劇，其中尤其以在1966年改編的《三個火槍手》中扮演達達尼昂（D'Artagnan）而著名。他也扮演過少數幾個經典的喜劇角色，比如《情敵》（The Rivals）中的絕對船長（Captain Absolute）。1973年，傑裏米·布雷特在通過電視轉播的莎士比亞名作《威尼斯商人》中扮演巴薩尼奧（Bassanio），其中勞倫斯·奧利維爾（Laurence Olivier）扮演夏洛克（Shylock），瓊·珀勞懷特（Joan Plowright）扮演鮑西亞（Portia）。（傑裏米·布雷特、奧立佛和珀勞懷特三人曾在皇家大劇院扮演同樣的角色。）傑裏米·布雷特因此開玩笑說，作為壹個演員，他極少被允許進入二十世紀，更何況當前了。
經典的福爾摩斯
盡管傑裏米·布雷特在他40年的表演生涯了扮演了許多不同的角色，但至今最令人記憶猶新的還是他扮演的歇洛克·福爾摩斯。這是1984到1994年間由格蘭納達電視（Granada Television）拍攝，約翰·霍克斯沃斯（John Hawkesworth）和其他作家改編的阿瑟·柯南·道爾爵士的小說。
生活中的傑裏米·布雷特是壹個開朗樂觀，忠誠隨和的人，他喜歡結交朋友，重視友情，從個性上說更象華生大夫。因此Granada電視臺的制片人找他出演福爾摩斯時，很多人包括他自己都認為是非常不適合的。更何況福爾摩斯被改編過太多次，扮演者不乏很多大明星，其中美國影星巴茲爾·萊斯伯恩(Basil Rathbone)在1940年代先後出演過12部完整的福爾摩斯電影，是比較受認可的福爾摩斯扮演者，另外Douglas Wilmer和 Robert Stephens也深受好評，要去挑戰經典重新塑造福爾摩斯，對任何人來說都是壹個巨大的挑戰。1980年代初期，英國經濟蕭條，影視界更是蕭條黯淡，演員們得到壹個角色很難，盡管如此，傑裏米·布雷特還是拒絕了制片人的盛情，去加拿大拍戲了，制片人等了壹年半，直到傑裏米·布雷特從加拿大回來，制片人告訴他：“妳要是再不答應我可能真的沒興趣拍福爾摩斯了”，因此傑裏米·布雷特終於接演了福爾摩斯。
即使據傳聞傑裏米·布雷特害怕被壹直冠以同壹角色，他還是出演了41集格蘭納達電視公司的系列劇。在接受了這個挑戰性的角色後，傑裏米·布雷特很少扮演過其他角色。他被廣泛的認為是那個時代最具權威性的福爾摩斯，就好像40年代的巴茲爾·萊斯伯恩（Basil Rathbone）。有趣的是，傑裏米·布雷特在1980年洛杉磯公演的舞臺劇《血色十字架》（The Crucifer of Blood）中扮演過華生醫生，而其中扮演福爾摩斯的是查爾頓·赫斯頓（Charlton Heston）。傑裏米·布雷特是僅有的曾經扮演過福爾摩斯和華生醫生兩個角色的三位演員之壹，另兩位則是雷金納德·歐文（Reginald Owen）和帕特裏克·馬可尼（Patrick Macnee）。
在傑裏米·布雷特出演福爾摩斯之後，壹位評論界人士這樣評價：“直到看到傑裏米·布雷特在福爾摩斯中的出色表演，我才意識到他是個如此好的演員。他的演技如此完美精湛，可以嫻熟地處理如此多不同的角色（指福爾摩斯喬裝改扮的不同扮相）。回頭去看他從前的作品，不是因為他的功力不夠沒有演好其他類型的角色，而是因為他太適合貴族紳士了，即便是出演殺手也帶著王子般的冷峻高貴，以至於人們簡直不願意給他出演別的類型角色的機會......看到福爾摩斯才意識到他的才華是如此被低估，這個角色和他以往演出的類型是如此不同，我簡直不敢相信那就是傑裏米·布雷特。”
傑裏米·布雷特出演的福爾摩斯第壹次糾正了以往的福爾摩斯出入都是壹身獵裝，頭戴獵鹿帽的傳統形象，因為根據傑裏米·布雷特本人和Granada小組的集體研究，在維多利亞時代，壹個紳士是不可能在城裏穿著這身行頭四處行走的。所以Granada版的福爾摩斯連續劇裏，福爾摩斯通常是高禮帽，黑色正裝，手杖，只有在外出去鄉下時才穿獵裝，戴獵鹿帽。
對於福爾摩斯，傑裏米·布雷特的名言是“Do The Doyle”（“忠於道爾”，指阿瑟·柯南·道爾爵士），演出期間傑裏米·布雷特時時刻刻帶著原著小說研究，並和柯南道爾的女兒保持交流。柯南道爾筆下的福爾摩斯是鄉紳後代，受過良好的教育，有藝術氣質，俠義心腸和紳士風度兼而有之.....傑裏米·布雷特的家庭和教育背景以及他本人長期的演藝經歷，都十分適合福爾摩斯這個角色。福爾摩斯小說問世以來，第壹次以維多利亞時期的紳士形象出現，打破了以往銀幕上穿著獵裝四處跑的常規，而這才是柯南·道爾的本意。
也是銀幕上第壹次，傑裏米·布雷特充分展示了“當福爾摩斯伏在地上拿著放大鏡檢查時，活象壹只獵犬”的形象：修長身材，犀利的眼神，清矍機警的容貌：鷹鉤鼻，堅毅的下巴，加上長期舞臺生涯練就的優雅的肢體語言，使他演活了福爾摩斯這只“獵犬”。
傑裏米·布雷特展示了福爾摩斯優雅冷靜的紳士風度，更發掘了福爾摩斯個性深處的人性溫暖，加上演繹得恰倒好處的福爾摩斯的刻薄尖酸，恃才自傲的小缺點，賦予了冷靜犀利的大偵探迷人的個性魅力。《紅發會》中福爾摩斯從沙發上的縱身壹躍，成為影迷們公認的經典。他的睿智冷靜與優雅傲慢的結合，雖然輕視女性智商但卻尊重保護女性，同情弱者的善良心腸，偶爾流露出來的對友情、親情的珍視，更征服了無數女性觀眾的心。事後傑裏米·布雷特說過壹句話：“當我意識到福爾摩斯對女人們有多大魅力時，我真的很驚訝。這是看書時達不到的效果，幾乎每個女人都想誘惑他。”
傑裏米·布雷特的成功當然和Granada電視臺優秀制作團體的***同努力分不開。英國戲劇界文化底蘊深厚，素來有追求完美，對藝術精益求精的傳統。Granada版的福爾摩斯連續劇，力求忠實原著，又不失恰倒好處的詼諧幽默，再現了維多利亞盛世的英倫風情，每壹個演員的表演都傳神精彩，是不可錯過的藝術精品。不單傑裏米·布雷特自此被稱為“最權威的、獨壹無二的福爾摩斯”，其他的主要演員，David Burke,Edward Hardwicke,Rosalie Williams,Eric Porter也都分別被稱為最好的華生大夫，最好的哈德森太太，最好的莫裏亞蒂教授。《福爾摩斯探案全集》是Granada電視臺（格拉納達電視臺）最成功的制作，問世後的20年間多次反復在歐美等國非黃金時間段播出，依然深受歡迎，並被翻譯成多國語言，在世界多國流傳。從1987年開始，也曾在中央電視臺晚間非黃金時間段播出過。
福爾摩斯的成功為傑裏米·布雷特帶來了巨大的榮耀和全球影迷們的熱烈追捧，影迷們從全球各地趕來倫敦看他的舞臺演出，排著長龍隊索要他的簽名，傑裏米·布雷特認真地對待每壹位影迷，但對於自己的成就，他只是謙虛淡然地說：“我很高興通過福爾摩斯得到觀眾的認可，而不只是壹張老去的漂亮面孔”“當時的演藝界非常蕭條，能得到演出機會非常不容易，更何況是福爾摩斯這樣的熱門，感謝柯南道爾爵士的作品所賦予我的機會。我太感激了。”
盛名之下的傑裏米·布雷特沒有忘記自己的社會責任。Granada劇集中忠實再現了原著小說中福爾摩斯時常靜脈註射7%的可卡因溶液以獲得精神興奮的情節，從某種意義上講，這是體現福爾摩斯性格壹個不可缺少的細節。但當傑裏米·布雷特得知有很多青少年癡迷他所扮演的福爾摩斯之後，為了避免他們受到不良影響，提議劇組做了改動，在《魔鬼之足》壹集中，福爾摩斯在海灘上把陪伴他多年的註射器埋入沙裏。無數觀眾為此落淚。