歌曲《當我唱起這首歌》由星弟和小賤合唱，歌曲於2011年4月13日推出。同時歌曲收錄於2012年7月26日組合後的同名專輯《星弟與小賤》中。《當我唱起這首歌》是星弟和小賤的經典合唱歌曲。
歌詞
《當我唱起這首歌》
小賤：
那時妳說的 我們天作之合
然後怎麽了 被時間捉弄了
星弟：
面帶微笑的 乘不同的列車
假裝過頭了 心裏滿滿的 苦澀
小賤：現在妳的另壹半呢 是否會更深刻
星弟：現在的我卻是孤單著 壹個人
小賤：
當我唱起這首歌 我又想起妳了
還記得那年我們都很快樂
星弟：
當我唱起這首歌 眼淚不聽話了
才發現妳是 最無法代替的
星弟：
那時妳說的 我們天作之和
然後怎麽了 被時間捉弄了
小賤：
面帶微笑的 乘不同的列車
假裝過頭了 心裏滿滿的 苦澀
星弟：現在妳的另壹半呢 是否會更深刻
小賤：現在的我卻是孤單著 壹個人
星弟：
當我唱起這首歌 我又想起妳了
還記得那年我們都很快樂
小賤：
當我唱起這首歌 眼淚不聽話了
才發現妳是 最無法代替的
小賤：
當我唱起這首歌 我又想起妳了
還記得那年我們都很快樂
星弟：
當我唱起這首歌 眼淚不聽話了
才發現妳是 最無法代替的
小賤：親愛的妳是 最無法代替的