為了提高在跳馬項目上的優勢爭奪奧運金牌，馬羅尼升級了自己的跳馬第二跳：踺子180-直體前空翻轉體360度，而當時誰又能預想到正是這個動作使她錯失了幾個月後的倫敦奧運跳馬金牌。
2012年3月，馬羅尼參加了意大利耶索羅杯，個人全能總分57.950名列第四。
5月馬羅尼參加了芝加哥舉行的Secret Classic。 在跳馬上獲得16.100分獲得了冠軍，平衡木第十。
6月到來，馬羅尼出戰美國Visa錦標賽，第壹天比賽結束她以總分58.700排在全能第七。然而在第二天不幸的事發生了，當她在自由操場地上熱身時她的背直接摔在了地板上。她被立刻送去了醫院，診斷結果為輕微腦震蕩和鼻骨骨折。事後她休息了壹個星期，但她仍然獲得了參加美國國內奧運選拔賽的資格。 2012年第30屆夏季奧林匹克運動會在倫敦正式舉辦。上個星期在英國馬羅尼開始了自己的第壹次奧運特訓。然而在兩個月前，馬羅尼右腳大拇指舊傷復發，所以她不能參加自由操的訓練。
“當壞事發生時，妳只能做好自己。”馬羅尼說，“傷病真的讓我很艱難，要怎麽做它才會停止？我盡量試著不去管它，我努力地訓練偶爾會感覺不到疼痛了。”盡管馬羅尼飽受傷病困擾，但她仍然堅持到了決賽的最後。 在倫敦奧運會女子體操的跳馬決賽中，該項目世錦賽的冠軍得主馬羅尼被看做是奪冠大熱門，可惜最終只拿到了壹塊銀牌。在賽後的頒獎儀式上，馬羅尼壹臉嚴肅，撅得老高的嘴巴完全可以掛個油瓶，並在采訪中對自己的表現評價為“沒印象”。“倫敦不爽姐”的名號就此誕生。
過後，有媒體刊登了網友“PS”的馬羅尼不爽的畫面，拿她的那句“我什麽都沒有印象”的名言作為惡搞的內容，強調這位拿不了金牌就什麽都沒印象的奧運亞軍連人類登月這樣的大事情都記不起來。
無緣冠軍，雖然心中的遺憾、悔恨之情在所難免，但是將所有內心活動都放在臉上，顯然有失風度。為此，不少網友對馬羅尼的言行進行了批評，認為馬羅尼無論是責怪自己還是不滿裁判，都不能有如此的行為。事實上，馬羅尼拿不到冠軍也在情理之中，作為世錦賽的冠軍，她在完成動作時出現了明顯的失誤，下馬時候沒有站穩直接坐在了地上，如此失誤顯然無法拿到冠軍。
來自紐約的28歲網絡工程師阿勞恩截取了馬羅尼領獎時不爽的畫面，並與多個歷史事件的畫面進行了PS，頓時在網絡上壹炮走紅。而馬羅尼的“沒印象”還延伸到了本屆奧運會的其他經典時刻：比如博爾特衛冕百米冠軍、美國男籃勢如破竹、美國女足奪得冠軍……看起來，馬羅尼對於什麽都是沒有印象了。 倫敦奧運會上，美國女子體操隊時隔12年再次獲得女子團體金牌。但在女子單項跳馬決賽中，原本是奪冠大熱門的2011年世錦賽冠軍馬羅尼出現失誤，僅獲得銀牌。而在賽後頒獎儀式上，她表情嚴肅，撅著嘴巴壹臉不高興，此後畫面稍後被各種名流模仿，馬羅尼得名“不爽姐”，風靡壹時。
11月15日，美國總統奧巴馬在白宮橢圓形辦公室會見了美國奧運體操女隊，並與“不爽姐”麥凱拉·馬羅尼擺出了經典的撅嘴照片，令人捧腹大笑。