去年年初，冠狀病毒肺炎-19疫情關閉了能源部SLAC國家加速器實驗室的實驗，Shambhu Ghimire的研究團隊被迫尋找另壹種方法來研究壹個有趣的研究目標:壹種叫做拓撲絕緣體(TIs)的量子材料可以在其表面導電，但不能通過其內部導電。
兩年前，瑞士國家科學基金會的研究員Denitsa Baykusheva加入了他在斯坦福脈沖研究所的團隊，目標是找到壹種方法，在這些材料中產生高次諧波或HHG，作為研究它們行為的工具。在HHG，激光會通過物質照射轉化為更高的能量和更高的頻率，這被稱為諧波，就像按吉他弦會發出更高的音調壹樣。TIs是自旋電子學、量子傳感和量子計算的基石。如果能夠做到這壹點，它將為科學家提供新的工具來研究這些和其他量子材料。
隨著實驗的停止，她和她的同事轉向理論和計算機模擬，並提出了壹個在拓撲絕緣體中產生HHG的新公式。結果表明，沿激光束方向旋轉的圓偏振光將從導電表面和TI(硒化鉍)內部產生清晰而獨特的信號，這實際上會增強來自表面的信號。
上圖是圓偏振激光(上圖)如何探測拓撲絕緣體(黑色)，這是壹種量子材料，在其表面導電，但不穿過它。光通過壹種叫做高次諧波產生的過程，使材料中的電子飛走，重新組合並發出能量和頻率更高的光(白光)。通過分析發射的光，科學家可以測量材料中電子的自旋和動量。SLAC的實驗證實，這些信號是拓撲表面的唯壹特征。來源:Greg Stewart /SLAC國家加速器實驗室。
當實驗室重新開放進行實驗，冠狀病毒肺炎采取了安全預防措施後，Baykusheva開始第壹次測試這個配方。在今天發表在《納米快報》(Nano Letters)上的論文中，研究小組報告說，這些測試按照預期進行，並且從拓撲表面生成了第壹個獨特的簽名。
“這種材料看起來與我們嘗試過的任何其他材料都非常不同，”PULSE的首席研究員Ghimire說。“發現壹種光學響應不同於任何其他材料的新材料，真的很令人興奮。”
在過去的十年裏，Ghimire和PULSE的主任David Reis做了壹系列的實驗，證明了HHG可以以壹種以前認為不可能甚至不可能的方式產生:將激光註入到晶體中，用薄原子冷凍氬氣或者半導體材料。另壹項研究描述了如何利用HHG產生阿秒激光脈沖，通過普通玻璃照射激光，可以用來觀察和控制電子的運動。
這個箭頭圖案反映了拓撲絕緣體表面電子的自旋和動量的組合。拓撲絕緣體是壹種量子材料，在其表面傳導電流，而不是通過其內部。SLAC的實驗表明，圓偏振激光與這種自旋偏振的耦合產生了獨特的高次諧波產生模式，這是拓撲表面的特征。資料來源:Denitsa Baykusheva/斯坦福脈搏研究所。
然而，量子材料堅決反對以這種方式進行分析，拓撲絕緣體的分裂特性提出了壹個特殊的問題。
“當我們用激光照射TI時，表面和內部都會產生諧波。挑戰在於如何將它們分開。”
他解釋說，該團隊的關鍵發現是，圓偏振光以完全不同的方式與表面和內部相互作用，這促進了從表面產生高次諧波，並賦予其獨特的特征。反過來，這些相互作用是由表面和內部之間的兩個基本差異形成的:電子自旋極化的程度(例如，順時針或逆時針方向)和原子晶格的對稱類型。
SLAC高功率激光實驗室實驗裝置示意圖。科學家使用圓偏振激光探測拓撲絕緣體，這是壹種量子材料，在其表面導電，但不穿過其內部。壹種稱為諧波產生的過程將激光轉換成更高的能量和頻率，或諧波。這在探測器中產生了極化模式(箭頭)，揭示了導電表面中電子的自旋和動量——拓撲表面的獨特特征。資料來源:Shambhu Ghimire/斯坦福脈搏研究所。
Ghimire說，自從該小組在今年早些時候發表了在TIs上實現高氫和高汞的公式以來，德國和中國的另外兩個研究小組已經報告了拓撲絕緣體中高氫和高汞的創造。但是兩個實驗都是用線偏振光進行的，所以他們沒有看到圓偏振光產生的增強信號。他說，這種信號是拓撲表面狀態的獨特特征。
因為強激光可以將材料中的電子變成湯狀——等離子體——研究團隊必須想辦法改變他們的高功率鈦藍寶石激光器的波長，使其延長10倍，從而降低10倍的能量。他們還使用非常短的激光脈沖來減少對樣品的損傷，這有壹個額外的好處，即允許他們以相當於百萬分之壹秒和十億分之壹秒的快門速度捕捉材料的行為。
“使用HHG的優勢在於它是壹個超快速的探測器，”Ghimire說。“現在我們已經確定了這種檢測拓撲表面狀態的新方法，我們可以用它來研究其他有趣的材料，包括由強激光或化學方法誘導的拓撲狀態。”
來自斯坦福大學材料和能源科學研究所(SIMES)、密歇根大學安娜堡分校和浦項科技大學的研究人員為這項工作做出了貢獻。