利用超快激光在Ta2NiSe5中誘發多級以及穩定相變

量子物態調控是當今凝聚態物質科學的主要研究前沿之壹，對信息科學技術的發展具有潛在的重大影響。對於復雜量子材料系統，由於其內部存在多種自由度的耦合，它們的競爭或合作會導致材料形成不同的量子漲落或量子有序態（如超導、磁性、密度波等）。通常人們通過改變溫度、壓力、磁場等手段可實現對其量子物態或性質的調控。近年來隨著脈沖激光技術的發展，特別是基於具有超強瞬時電場的超短激光脈沖發展起來的超快實驗技術正在成為調控和探測量子物態的先進手段之壹。通常弱場激發下可利用超快光譜技術探測材料在激發後由非平衡態到平衡態的動力學弛豫過程，而強場脈沖激光激發則可能驅動量子材料發生超快時間尺度的相變。然而，超快脈沖激光誘導的穩定相變仍處於早期研究階段，特別是對絕緣體到金屬相變的研究。

近日，北京大學物理學院量子材料科學中心王楠林教授課題組及合作者結合脈沖激光激發與輸運測量，報道了在廣受關註的激子絕緣體候選材料Ta2NiSe5中脈沖激光所誘導的多級相變現象，並通過泵浦探測超快光譜和透射電子顯微鏡（TEM）技術，揭示了相變過程中的結構演化特征。

該研究發現，在中等強度脈沖激光激發下，Ta2NiSe5中出現可逆的瞬態結構相變，主要體現在超快光譜中某些相幹聲子的消失；當脈沖激光場強大於某個閾值，將驅動體系到達壹個新的穩定的低電阻態，且這壹低電阻態可穩定持續到至少350K。進壹步的超快光譜以及高分辨TEM實驗均表明新的穩定態具有與原始體系完全不同的結構，進入了壹個全新的“隱藏”物相。Ta2NiSe5體系光誘導的多級相變現象以及所誘導的新的穩定物相，為人們研究該體系的激子相互作用以及利用光場調控手段創造新的物相提供了重要參考。值得關註的是，通常改變溫度、壓力、磁場等外界參量對物質系統是緩變過程，可以視為絕熱條件下的變化，而強場超短激光脈沖則可以驅動量子材料發生超快時間尺度、非絕熱條件的相變，實現改變溫度、壓力、磁場等絕熱變化途徑完全不能達到的全新量子物態。這裏光驅動的Ta2NiSe5體系達到的低電阻態正是這樣壹種情況。超快調控作為量子調控的嶄新手段，對發現新現象、新效應有著重要意義。

圖1：(a) Ta2NiSe5的晶格結構；(b) 強場（3.5mJ/cm2）脈沖激光激相變前後的輸運結果。插圖為實驗光路示意圖；(c) Ta2NiSe5樣品電阻隨脈沖個數及不同電場強度的變化。

圖2：Ta2NiSe5光誘導相變的超快時間分辨光譜分析。(a) 初始態(Pristine)及光誘導低電阻態(PI-LR)時域反射率光譜圖。（b）初始態和低電阻態在低溫50 K和高溫350 K的聲子對照譜圖。（c）50 K-350 K變溫過程中，初始態和低電阻態的聲子演變過程。

圖3：利用電鏡TEM對初始態和光誘導低電阻（PI-LR）態的結構表征。(a)(b) Ta2NiSe5的原子模型圖以及[1 1 0]方向投影的原子分布圖。(c)(d)(e)分別為初始態在300 K時[1 1 0]方向的樣品形貌圖（衍射斑）、原子分辨圖以及選區放大圖。(f)(g)(h)是對PI-LR態的相同表征，分別對應於(c)(d)(e)。

該工作發表於《自然·通訊》 Nature Communications 12, 2050 (2021)。王楠林和松山湖材料實驗室吳東副研究員是文章的***同通訊作者，量子材料科學中心博士研究生劉巧梅、松山湖材料實驗室吳東副研究員和中科院物理所李建奇研究組李子安副研究員是文章***同第壹作者。該工作得到了國家自然科學基金和科學技術部國家重點研發計劃的經費支持。

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