相田愛/Cure Heart（心天使）
配音：生天目仁美
故事主人公，8月4日生，大貝第壹中學的學生會會長，成績優秀、運動萬能，是個充滿活力的初中二年級女孩，處理糾紛、解決戀愛煩惱等問題都不在話下，有著大家都信任的處事能力，凡事都會拼盡全力去完成，不會拒絕別人的請求，是位讓人覺得靠得住的會長。好友六花評價其為“宛如童話的幸福的王子”，不過缺點是毫無自覺的音癡。家中為4人家庭，經營洋食餐廳“豬尾巴亭”。為了保護在四葉塔上受到攻擊的民眾，與夏露露搭檔變身成為光之美少女，代表花色為紅桃?。 菱川六花/Cure Diamond（鉆石天使）
配音：壽美菜子
9月17日生，大貝第壹中學學生會書記，是相田愛的同學以及青梅竹馬，她性格文靜謹慎，在外行動或學習時有時需要佩戴眼鏡。本人希望能有安靜的校園生活，但是總是被小愛所麻煩，自小時常受小愛的庇護而十分信賴她，在小愛熱心過頭時會負責制止她，見到有困難的人也會給予幫助。成績優秀，是全國模擬試成績打入前十名的資優生，喜歡百人壹首，但最大的缺點就是不愛運動。獨生女，由於雙親工作繁忙，所以經常與小愛家壹起吃飯。為了追隨小愛並保護她，與拉克爾搭檔成為光之美少女，代表花色為方塊?。 四葉有棲/Cure Rosetta（薔薇天使）
配音：渕上舞
9月17日生，四葉財團的千金大小姐，名門私立中學七橋學園初中二年級學生，小學時和相田與六花是同班同學。性格如沐浴在春天陽光下的花草般溫柔隨和，自幼學習多種技能，芭蕾舞、小提琴、鋼琴、料理、遊泳、騎馬、合氣道全是達人級的水平，無法忍受朋友被說壞話，對於朋友受到侮辱有著決不輕饒的性格。因生活奢華，有時會有異於同伴的舉止。透過自家情報網得知小愛等人是光之美少女，曾主動表示願意予以資助但拒絕加入，後在蘭斯點醒決定加入她們，成為光之美少女，撲克牌代表花色：梅花?。 劍崎真琴/Cure Sword（劍天使）
配音：宮本佳那子
11月4日生，守護“撲克牌王國”的戰士，由於沒有抵禦住“自私組織”的侵略，後與公主逃出卻不慎走散，因未能保護國家和公主感動懊悔。有著敢於犧牲﹑認真的性格，外冷內熱，基本不和他人接觸。來到人類世界後，為了尋找公主下落，以“劍崎真琴”之名成為了壹名偶像歌手，被歌迷們愛稱為“真p（MAKO P）”，對料理打掃等生活技能毫無概念。初時對相田等人態度消極，經過相處後漸漸敞開心房，後與大家壹起並肩作戰，後轉向進入小愛與六花所在班級，代表花色：黑桃?。 圓亞久裏/Cure Ace（王牌天使）
配音：釘宮理惠
神秘的小學四年級少女，多次在相田等人陷入危機相救，常用壹針見血的話來督促相田等人要變得更強。故事前壹年從天而降，被經營茶房的圓茉裏所收養，非常喜歡甜品，討厭胡蘿蔔。登場時始就可以變身為光之美少女，變身後看起來比相田她們年長，但對於被收養前以及為何能變身毫無記憶，似乎與“撲克牌王國”有種微妙關系。戰鬥力極高，但同時能量消耗極大，使維持變身時間只有5分鐘，5分鐘後變身會自動解除，在後獲得黃金之冠（Eternal Golden Crownki）後變身時限解除。其真實身份是安琪公主“靈神心”的“光”部分，代表花色為紅桃A 。 瑪莉·安琪（Marie Ange）
配音：今井由香
“撲克王國”的公主。在自私組織入侵國內時，用傳說中的三神器之壹的“光之槍（Miracle Dragon Glaive）”的力量封印住自私國王，在與Cure Sword通過魔鏡前往日本時失散，對Cure Sword私下像是姐妹般地愛護。後在“皇家水晶（Royal Crystal）”引領下發現她被冰封於地球冰河雪谷中，經過與自私組織壹番爭奪後被帶往岡田家，陷於沈睡狀態，只能偶然透過微弱能量和水晶之鏡傳達信息，其已無法復活。其已經將自己的靈神心分開，心靈分別成為了圓亞久裏和蕾吉娜，而身體則變成了愛醬。 喬·岡田（Joe Okada）配音：櫻井孝宏
給予主角們變身用飾物“Cure Lovies”的神秘金發男子，在大貝町“豬尾巴亭”附近開了新的飾品店“Solitaire”，隱約知道光之美少女與“撲克王國”的事，但對六花等人的質詢總是顧左右而言他。總是稱呼相田愛為“My Sweet Heart（我的甜心）”。其真實身份是“撲克王國”的騎士喬納森·克朗戴克（Jonathan Klondike），同時也是公主的未婚夫，因防守邊境而未見過真琴。在國家毀滅後同樣來到日本。在與光之美少女找到被封印的公主後，暫時帶著公主回避敵人追蹤。故事最後成為了“撲克牌***和國”的首任大總統。 夏露露（Charles）
配音：西原久美子
Cure Heart的精靈夥伴，新生妖精三胞胎的老二。全身粉紅色，長相酷似兔子的精靈女孩，個性熱心，擅長打理日常事情。和拉結爾、蘭斯壹起向達維學會變身成人類形態的能力，可以變身為女中學生形態。語尾習慣加上“～夏露（～シャル）”。
名字源自紅心K上的法蘭克王國國王查理大帝。 拉結爾（Rachel）配音：寺崎裕香
Cure Diamond的精靈夥伴，新生妖精三胞胎的老大。全身淺藍色，長相酷似小狗的精靈男孩，與搭檔壹樣是同伴中最為可靠的。和夏露露、蘭斯壹起向達維學會變身成人類形態的能力，可變身為小學生形態。語尾習慣加上“～凱嚕（～ケル）”。
名字源自方塊Q上的《聖經·創世記》中雅各最寵愛的第二位妻子拉結。 蘭斯（Lance）配音：大橋彩香
Cure Rosetta的精靈夥伴，新生妖精三胞胎的老幺。全身橙黃色，長相酷似小熊的精靈男孩，被四葉有棲寵壞。和夏露露、拉結爾壹起向達維學會變身成人類形態的能力，可變身為幼童形態。語尾習慣加上“～蘭斯（～でランス）”。
名字源自梅花J上的亞瑟王傳說中圓桌騎士團的成員蘭斯洛特。 達比（Davi）配音：內山夕實
Cure Sword的精靈夥伴。全身紫色，長相酷似小貓的精靈成人女性，與搭檔特別投契，但也很擔心搭檔孤僻的態度。可變身為人類型態，在日本期間以真琴的經紀人“DB”的身份活動。語尾習慣加上“～達比（～だビィ）”或“～比（～ビィ）”。
名字源自黑桃K上的古以色列聯合王國第二代國王大衛。 愛醬配音：今井由香
喬·岡田拾獲壹顆大型的蛋裏出生的神秘女嬰，Cure Ace的變身夥伴。有兩個心型的發髻及壹雙可飛行的白色羽翼，手中帶有數個物品屬性的“Cure Lovies”。有著解除主角們昏迷狀態的特殊能力，並給予主角們“Lovely Force Cure Lovies”和“愛心弓箭”及王牌天使的“Love Eyes Palette”。其哭聲可以令敵人的力量增強，是守護這個世界的關鍵所在，其力量是能夠阻擋“黑心能”的護盾，若沒有這股力量護盾便會消失且“黑心能”會大幅度增強。其實她所出生的巨蛋是由瑪莉·安琪的身體變成的。語尾習慣加上“Q比～（きゅぴ～）”或“Q劈啦帕～！（きゅぴらっぱ～！）”。
其名字與形象源自於羅馬神話中的小愛神丘比特。 自我中始祖
配音：巖崎征實
自私組織的黑幕，壹萬年前被守護世界的傳說中的三位光之美少女封印的“自私組織”真正的首領，有著6只手臂，背上有翅膀的紫色惡魔形態，被封印後變成黑色液體形態。利用邪惡的力量控制了擅自解除封印的撲克王國國王使其成為自私國王。故事最後反噬了吞下自私果實“自私王”，獲得大量黑心能的貝魯，恢復所有力量徹底復活，後被Cure Heart帕提農形態凈化消滅。 自私國王（King Jikochū）配音：大冢芳忠
“自私組織”的首領，長著兩支角的巨大黑色惡魔。性急其傲慢，對女兒蕾吉娜可以毫不留情的加以制裁，擁有雷擊以及洗腦等強大的力量。被安琪公主封印於“撲克牌王國”而陷入沈睡，若有大量自我中集滿能量“黑心能”便將能解除封印。原本是撲克王國的國王，為了拯救自己重病的愛女瑪莉·安琪，他擅自解除了三神器之壹黃金之冠（Eternal Golden Crown）的封印，被自私組織的邪惡力量控制變成自私國王。後力量完全蘇醒並開始向人類世界大舉進攻，後擺脫邪惡力量控制恢復正常。 蕾吉娜（Reginam）配音：渡邊久美子
自私國王的女兒，戴著紅色蝴蝶結的金發美少女，擁有可以在對方心靈神中沒有自私的黑暗面時，將靈神心染黑後強制抽取制成自我中的能力，討厭章魚。性格高傲、我行我素，對相田很有好感並嘗試接近她，但真琴對於身為自私國王女兒的她極為排斥，不過後有所改善。本性善良，在和小愛相處之後，變得會替別人著想。因接觸到“皇家水晶”後出現異常人格變化，眼睛從藍色變為紅色，開始為搶奪水晶而攻擊相田等人。曾壹度為相田反抗父親，後在被自私國王強行註入“黑心能”而黑化，再次對光之美少女相背，後被Cure Ace用打敗而受傷，被送回自私國王手裏休眠後蘇醒，並得到了“光之槍”！其真實身份是安琪公主“靈神心”的“影”部分。
其名字源自於拉丁語中的“女王”。 伊拉（Ira）配音：田中真弓
“自私組織”的少年幹部。個性以自我為中心，但也有孩子氣的壹面。曾因遭雷擊而失憶被六花所救，後記起因此在利維和古拉攻擊光之美少女的時候來出手解救她們。故事最後逃離地球，不知所蹤。
其名字源自於七宗罪之壹“暴怒”的拉丁語。 瑪茉（Mammo）配音：田中敦子
“自私組織”的成人女性幹部，總是身著厚重的貂皮大衣。經常暗地裏挖苦伊拉。很在意外貌與美容，經常在吧臺點聖代與調飲。故事最後逃離地球，不知所蹤。
其名字源自於代表七宗罪之壹“貪婪”的惡魔“瑪門”（Mammon）。 貝魯（Bell）配音：山路和弘
“自私組織”的老年男性幹部。總是佩戴墨鏡，經常叼著棒棒糖，負責從首領自私國王傳達指示，很渴望被下放更多權力，甚至想高攀領袖之位，所以有段時間相當服從蕾吉娜。最討厭胡蘿蔔。消滅利維和古拉後，強行將由利維和古拉身上取出的黑心能所制造出來的黑暗道具“血環”（Blood Ring）套在伊拉和瑪茉的手指上以控制兩人，使兩人不得不聽命於他。故事最後吞下自私果實“自私王”，打算獲得大量黑心能，確反被自私王反噬，淪為了自私王，後被Cure Heart帕提農形態打敗後能量耗盡，退化成壹只老鼠，被伊拉與瑪茉帶著逃離地球，不知所蹤。
其名字源自於代表七宗罪當中“懶惰”的惡魔“貝爾芬格”（Belphegor）。 利維（Levia）配音：飛田展男
故事中期登場的“自私組織”幹部，總是打扮成身著燕尾服並頭戴高筒禮帽的人妖模樣，其高筒禮帽用作武器時可以輕易地將壹棵大樹切成兩半，蔑稱貝魯他們為“笨蛋三人組”。被光之美少女打敗後能量衰退，逃回老巢企圖卷土重來，但自身剩余的“黑心能”被貝魯吸進棒棒糖裏而消失。
其名字源自於代表七宗罪之壹“妒忌”的惡魔“利維坦”（Leviathan）。 古拉（Gula）配音：天田益男
故事中期登場的“自私組織”幹部，利維的搭檔，自稱和利維已經摧毀三個世界，身材肥胖並有著極其尖銳的牙齒，總是喜歡大口吃肉，看到什麽就咬什麽。被光之美少女打敗之後，和利維壹樣，自身剩余的“黑心能”被貝魯吸進棒棒糖裏而消失。
其名字源自於七宗罪之壹“貪食”的拉丁語。 自私怪（Jikochū）
配音：巖崎征實
故事的刺客物質，為自私組織將人類心靈，即“靈神心”中自私的黑暗面擴大化後抽取出來制造出的喪失“愛”的怪物，並不斷說出內心自私的負面情緒，被打敗後心靈將被凈化恢復正常並飛回到原來的所有者身上。
自私組織成員還可以與自私怪進行合體，以獸化模式（Beast Mode）直接進行操縱。但偶爾會因為自我中本身的性情而失控，被打敗後亦會消耗極大的能量。
利維和古拉開始把自身的邪惡力量合二為壹，制造出個頭為之前2倍、力量為之前5倍、自私度為之前10倍的合體自私怪，但也因此被消滅。
伊拉和瑪茉開始利用黑暗道具“血環”（Blood Ring）的力量，制造出速度為之前5倍、力量為之前10倍、態度為之前100倍的“血環”自私怪。
名字來源自自我中心主義的流行語的縮寫。 相田健太郎
配音：金光宣明
相田愛的父親。“豬尾巴亭”廚師。 相田亞弓
配音：上田晴美
相田愛的母親。“豬尾巴亭”店員。 阪東宗吉
配音：石住昭彥
相田愛的外公，亞弓的父親。經常和健太郎爭論到底誰的廚藝更好。 板東五十鈴
配音：杉山佳壽子 相田愛的外婆，亞弓的母親。小愛10歲時去世，小愛的口癖就是受她的影響。菱川悠藏
配音：前田剛
菱川六花的父親，目前正在全世界旅行的攝影師，平時很少回到家裏。 菱川亮子
配音：湯屋敦子
菱川六花的母親，是壹位工作忙碌的小兒科醫生，鮮少回到家裏。 四葉壹郎
配音：麥人
四葉有棲的祖父，是壹位武術大師，教導有棲各種武術，對有棲影響很大。 四葉星兒
配音：中村秀利
四葉有棲的父親，是四葉財閥的社長，由於工作忙碌長期出差在外，很少和有棲在壹起。 四葉祥子
四葉有棲的母親，著名的歌劇歌手，在世界巡回演出鮮少回日本。僅在故事結局露壹下面。 四葉弘通
四葉有棲的兄長，故事中未有登場。為大貝第壹中學的前學生會長，在世界各地旅行中。 塞巴斯坦（Sebastian）
配音：及川以造
四葉家的大總管，對有棲極為忠誠。在有棲加入光之美少女的同時，亦為光之美少女們打點行程及防止資訊外泄。 圓茉裏
配音：唐澤潤
圓亞久裏的養母，茶道大師，豬尾巴亭的常客之壹，在收養亞久裏時就感覺到她是個不平凡的女孩。 城戶
配音：前田壹生
大貝第壹中學的教師，為相田愛等人班級的班主任。 五星麗奈
配音：冰青
“四葉財團”的主要商業競爭對手“五星財團”的千金大小姐，是有棲以前的舊友，對有棲家族企業取得輝煌成就而相當嫉妒。表面總是喜歡蔑稱主角等人為“猴子”，但對有棲仍保有些許程度的關心。 森春奈
配音：寺崎裕香
與真琴壹同的偶像藝人，曾變成自私怪。最後鼓勵真琴。 八嶋
配音：壹木千洋
大貝第壹中學二年級生，是相田的同班同學。 十條博士
配音：白川周作
大貝第壹中學的學生。學生會的副會長。 京田
配音：藤村步
大貝第壹中學的學生，學校壘球部成員。 二階堂
配音：佐藤拓也
大貝第壹中學的學生，暗戀相田愛，曾在學園祭作領導角色。 百田
配音：櫻井翼
大貝第壹中學的學生，時常跟隨著二階堂。 早乙女純
配音：鈴木千尋
大貝第壹中學的學生，很仰慕身為學生會長的小愛，壹直想讓她收自己為徒。故事最後接任相田愛成為了學生會會長。 大鳥環
配音：山像香織
著名的電影女演員，對自己和其他人要求非常高且極其嚴厲，這壹點對曾經與她壹起拍電影的真琴影響很大。 森本得
配音：森谷裏美
亞久裏的同班同學。很仰慕積極維護班上秩序的亞久裏。 歌牌女王
配音：鈴木真仁
玩歌牌成為日本第壹的女性名人，壹直想結婚，將自己喜歡的百人壹首紙牌贈與六花。 Cure Empress
配音：飯冢雅弓
本名不明，壹萬年前守護世界的傳說中的三位光之美少女之壹，綠色的光之美少女，是為三神器之壹“水晶之鏡”（Magical Lovely Pad）的持有者。
其名字源自於塔羅牌中的“女帝”。 Cure Magician
本名不明，壹萬年前守護世界的傳說中的三位光之美少女之壹，紅色的光之美少女，是為三神器之壹“光之槍”（Miracle Dragon Glaive）的持有者。
其名字源自於塔羅牌中的“魔術師”。 Cure Priestess
本名不明，壹萬年前守護世界的傳說中的三位光之美少女之壹，藍色的光之美少女，是為三神器之壹“黃金之冠”（Eternal Golden Crown）的持有者。
其名字源自於塔羅牌中的“女教皇”。 美蘭（Melan）
配音：松岡洋子
Cure Empress的精靈夥伴。長相酷似海龜的精靈婆婆，可以變身成飛龍，在地球的某孤島壹直守護Cure Empress的武器水晶之鏡。