1926年，由李大釗、高語罕介紹，高壹涵加入了中國***產黨，同年去武昌任中山大學教授，兼法科委員會主任委員，總政治部編譯委員會主任委員。“四·壹二”政變後，高壹涵脫離中***組織，避居上海，任上海法政大學和吳淞中國公學教授、社會科學院院長。從1931年開始，高壹涵開始了漫長的宦海生涯。1931年2月16日到1936年4月20日，高壹涵成為南京國民政府監察院首批監察委員。後來他之所以不再是監察委員，原因是他在1935年的4月6日被任命為監察院湖南湖北監察區監察使。高壹涵擔任兩湖地區監察使至1940年。1940年8月7日，這壹天他又被任命為甘肅寧夏青海監察區監察使，原任兩湖監察使自然免去。在甘肅寧夏青海監察區監察使任上，高壹涵壹直待到1947年3月11日，此後高壹涵重新成為湖南湖北監察區監察使。
中國政治學會
1932年9月，高壹涵、杭立武等45位政治學者，發起成立了中華民國史上的中國政治學會。是年9月1日，中國政治學會在當時的首都南京的中央大學禮堂舉行成立大會，到會者有盧錫榮、時昭瀛、梅思平、錢昌照、劉師舜、馬洗繁、高壹涵、吳頌臯、薩孟武、李聖五、吳南如、雷震、田炯錦、向理潤、陶希聖、馬文煥等數十人，推杭立武為主席。在這次中國政治學會的成立大會上，推定高壹涵、周鯁生、王世傑、杭立武、錢昌照、盧錫榮、陶希聖、蕭公權等22人為候補當選人，在10月份，由各發起人用通信的方式選定11人，組成中國政治學會幹事會。最後成為首屆幹事會成員的有高壹涵、王世傑、周鯁生、杭立武、梅思平、錢端升、錢昌照、張奚若、吳頌臯、張慰慈、劉師舜等11人。1935年6月，中國政治學會召開第壹屆年會，高壹涵、王世傑、周鯁生、杭立武、梅思平、錢端升、錢昌照、張奚若、吳頌臯、張慰慈、劉師舜等11人得以連任。 1968年，高壹涵病逝，葬南京雨花臺公墓。